随着全球能源危机的加剧和环境污染问题的日益严重，太阳能作为一种清洁、可再生的能源，其开发和利用受到了广泛关注。在众多
太阳能电池技术中，
钙钛矿太阳能电池因其高效率、低成本和制造简便等优势脱颖而出。尤其是全
钙钛矿叠层太阳能电池(Tandem Solar Cells, TSCs)，因其潜在的高效率而备受关注。然而，作为底部低带隙子电池的
锡铅(Sn-Pb)钙钛矿，由于其对氧化的敏感性和晶体形态的不完善，导致在界面处的非辐射复合严重，这限制了电池效率的进一步提升。
在这项研究中，研究人员报道了一种表面修饰剂4-(三氟甲基)苯酰肼(TFH)，它能够在钙钛矿薄膜表面构建还原性化学环境，保护钙钛矿免受水和氧气的侵蚀。TFH通过双位点结合优先垂直锚定在Sn-Pb钙钛矿上，形成界面偶极子，促进电荷提取。TFH的还原性肼基团能有效抑制Sn2+和I−的氧化，从而减少Sn-Pb钙钛矿的缺陷密度和能量无序。因此，经TFH处理的器件实现了22.88%的冠军光电转换效率(PCE)，并在连续500小时的单日光照射下保持了超过93%的初始效率。结合1.79 eV的宽带隙子电池，展示了全钙钛矿TSCs中28.17%的PCE。
图1 DFT计算模型显示TFBH、TFA和TFH在Sn-Pb钙钛矿表面的吸附模型。展示了TFBH、TFA和TFH在钙钛矿表面的取向排列示意图以及它们的分子结构和电静势(ESP)图像。
图2 TFBH、TFA和TFH与SnI2、PbI2混合的1H NMR谱图。XPS谱图显示了钙钛矿薄膜的Sn 3d和Pb 4f的光谱。FTIR谱图显示了TFH及其与SnI2、PbI2混合后的光谱。UV-vis光谱显示了添加TFH与否的SnI2溶液在空气中的氧化过程。
图3 控制组和目标组Sn-Pb钙钛矿薄膜的PL映射图。TRPL衰减曲线。TPV衰减曲线。sEQE光谱。TPC光谱。Mott-Schottky曲线。暗J-V曲线。经TFH处理的钙钛矿薄膜在单日光照射下浸泡在甲苯溶液中9小时后的UV-vis吸收光谱。
图4 Sn-Pb PSCs的器件结构示意图。控制组和目标组Sn-Pb PSC器件的J-V曲线。目标Sn-Pb器件的EQE光谱和积分JSC曲线。控制组和目标组Sn-Pb器件在单日光照射下的稳态功率输出(SPO)。未封装器件在氮气氛围下连续500小时单日光照射下的最大功率点(MPP)跟踪。
图5 全钙钛矿TSCs的器件结构示意图。全钙钛矿串联器件的横截面SEM图像。控制组和目标组全钙钛矿TSCs的J-V曲线。最佳串联器件的EQE光谱。30个控制组和30个目标组TSCs的PCE统计图。最佳串联器件在单日光照射下的最大电压1.80V下的SPO。
这项研究通过优化界面上钝化分子的取向，显著提升了Sn-Pb
钙钛矿太阳能电池的性能，并成功将这一优化应用于全钙钛矿TSCs中。TFH的后处理有效地抑制了Sn2+的氧化，减少了Sn-Pb钙钛矿薄膜表面的缺陷密度，并减轻了界面处的非辐射复合，从而延长了载流子寿命。TFH与金属阳离子的螯合使其能够牢固地锚定在钙钛矿表面，改变表面电势，降低功函数，并促进电荷的提取和转移。TFH的存在使得Sn-Pb PSCs实现了22.88%的高PCE，全钙钛矿TSCs实现了28.17%的PCE。得益于TFH对钙钛矿表面的保护作用，目标器件展现出比控制器件更好的稳定性。这一策略为未来全钙钛矿TSCs的改性提供了潜力。
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编辑：北方有色网
来源：南科大
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