简介：近日，哈尔滨工业大学化工与化学学院吕查德教授团队在电化学硝酸根还原合成氨研究领域取得重要进展。团队提出并验证了基于欧姆接触界面工程的新策略，通过构筑稳定Cu0–Cuδ+活性位，实现了安培级电流密度下的高效硝酸盐电还原制氨。相关成果以《欧姆接触界面工程稳固Cu0–Cuδ+活性位，实现安培级高效硝酸盐电还原制氨》(Stabilizing Cu0–Cuδ+ sites viaohmic contact interface engineering for ampere-level nitrate electroreductionto ammonia)为题发表在《自然通讯》(Nature Communications)上。
近日，哈尔滨工业大学化工与化学学院吕查德教授团队在
电化学硝酸根还原合成氨研究领域取得重要进展。团队提出并验证了基于欧姆接触界面工程的新策略，通过构筑稳定Cu0–Cuδ+活性位，实现了安培级电流密度下的高效硝酸盐电还原制氨。相关成果以《欧姆接触界面工程稳固Cu0–Cuδ+活性位，实现安培级高效硝酸盐电还原制氨》(Stabilizing Cu0–Cuδ+ sites viaohmic contact interface engineering for ampere-level nitrate electroreductionto ammonia)为题发表在《自然通讯》(Nature Communications)上。该成果为未来设计可调极化的金属—半导体催化体系及其在多电子还原反应中的应用提供新思路。
欧姆接触界面工程的设计原理与构筑示意图
团队针对
铜基催化剂在硝酸盐电还原体系中长期存在的“活性位点自还原失稳”难题，提出通过功函数差诱导电子定向迁移的界面调控思路。在构建的铜@氢氧化铟异质结构中，电子自发地由金属铜迁移至半导体氢氧化铟，形成稳定极化的Cu0–Cuδ+活性位点，从而有效抑制Cuδ+自还原，保持催化中心长期稳定。该设计不仅实现了高效电荷传输与反应动力学提升，也为金属—半导体界面电催化体系提供了新的结构稳定化途径。实验结果显示，铜@氢氧化铟在−0.6 伏(相比于可逆氢电极)下可实现97.35%法拉第效率与每小时每毫克4.28毫摩尔催化剂的氨产率，并在每平方厘米800毫安安培级电流密度下稳定运行超过120小时，性能显著优于传统铜基催化剂。原位光谱和理论计算结果进一步揭示了Cu0–Cuδ+活性位点的反应机理：高极化Cu0–Cuδ+促进*NO2吸附与加氢，低极化Cu0–Cuδ+则提供活性氢，实现关键步骤的高效转化。该催化体系在双电极流动电解槽中表现出优异的工业应用潜力。团队将其与析氧反应耦合，仅需2.0伏电压即可达到每平方厘米1安电流密度，且在长时间运行过程中结构和性能均保持稳定。这一成果标志着铜基电催化剂在高电流密度、工业化制氨方向上迈出了关键一步。
哈工大为论文第一通讯单位，化工与化学学院闫春爽研究员、周欣教授、吕查德教授和美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授为论文共同通讯作者。博士研究生李泽宇为论文第一作者，博士研究生郑明、张楚等参与相关研究工作。
该研究获国家自然科学基金、黑龙江省重点研发项目、黑龙江省自然科学基金等资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-63996-w
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