近日，南方科技大学何祝兵教授团队设计了一种带有位阻效应的二甲基吖啶小分子，发展了一种全新的“分子挤出”工艺。
该工艺实现了该分子在钙钛矿结晶成膜过程中，被挤出到晶界和底面的出色效果，并获得了无预置空穴传输层的倒置钙钛矿光伏电池 25.86% 的纪录效率。
何祝兵表示，全新“分子挤出”工艺同步解决了钙钛矿薄膜导电类型的可控掺杂和晶界的全方位钝化两个关键科学问题。
图丨何祝兵(来源：何祝兵)
近日，相关论文以《基于二甲基吖啶基分子掺杂的倒置钙钛矿太阳能电池》(Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants)为题发表在 Nature上[1]。
南方科技大学博士后谭骎和李兆宁为论文的共同第一作者，何祝兵教授为唯一通讯作者。
图 | 相关论文(来源：Nature)
另一位审稿人则表示：“在本研究中，作者合成了一种二甲基吖啶小分子，并利用其生产无孔传输层倒置钙钛矿太阳能电池，其 PCE 认证为 25.39%，这对钙钛矿太阳能电池领域来说是令人兴奋的。”
图 | 基于全新“分子挤出”工艺的倒置钙钛矿光伏技术(来源：该课题组)
从研究早期阶段，何祝兵教授团队就在倒置钙钛矿电池方向高度关注。多年来，他们在诸多方面储备了扎实的理论基础以及工艺技术经验，包括关键材料合成和筛选、器件结构设计及器件物理分析等。
但是，有一点不得不引起重视，空穴传输材料作为技术中的核心材料，其自身的稳定性、合成价格与钙钛矿的界面反应导致倒置钙钛矿技术存在系列难题。所以，如何能够为无空穴传输层器件结构“做减负”成了研究开展的关键。
如果想构建氧化铟锡/钙钛矿肖特基结，将钙钛矿调控为强 p 型半导体是“必经之路”。然而，因为晶格杂质离子的容忍度不高，目前，在钙钛矿导电类型的可控掺杂这个挑战中尚未出现好的解决方案。值得关注的是，钙钛矿体相晶界缺陷属于非发光性深能级缺陷，正是这个因素制约了器件性能发展。
从配位化学思想出发，何祝兵设计一种“分子挤出”工艺。这种工艺使该分子在钙钛矿结晶成膜过程中，达到了被挤出至晶界和底面的出色效果。这种现象会引起钙钛矿晶界以及表面的全覆盖钝化。
并且，该策略还极大地提升了界面空穴传输效率。研究人员发现，通过“分子挤出”工艺，钙钛矿晶粒表面和吖啶分子会发生以“电荷转移复合体” 机制为前提的电子转移现象。并由此引发钙钛矿的强 p 型掺杂，建立了能级失配 0.21eV 的肖特基结。
该工艺策略的优势在于，不仅同时解决了领域内的两个关键挑战，还创造了倒置钙钛矿电池效率的新世界纪录 25.86%(之前记录为 22.20%)，第三方认证效率为 25.39%。
在晶界以及表面钝化基础上，加上 1000 小时标准阳光暴晒后，该器件效率还能维持在初期效率的 96.6%。并且，无晶界钝化的参考电池在经过 500 小时暴晒后，该器件的效率衰减逾 20%。
图 | 基于红外原子力显微(A-L)和二次离子质谱技术(M-N)测试，吖啶分子(DMAcPA)在钙钛矿薄膜中的分布状态(来源：Nature)
除了红外原子力显微镜，该团队还通过二次离子质谱技术，使吖啶分子在钙钛矿薄膜晶界以及表面的分布直接呈现。与以往研究中无空穴传输层电池中功能分子的分布猜测不同，该研究证明了连续的分子挤出薄层是高性能器件的关键因素。
目前，何祝兵现为南方科技大学材料科学与工程系教授，深圳市全光谱发电功能材料重点实验室主任。他的主要研究方向是开发面向“碳中和”的光伏光热协同太阳能全光谱发电技术，特别是材料、器件和系统的界面物理化学方向的研究。
他本科毕业于合肥工业大学材料系，硕士毕业于中国科技大学材料系，并在香港城市大学物理与材料科学系获得博士学位。目前，该团队长期招聘有机光电材料合成、有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池、杂化相变储热材料等领域博士后，欢迎联系邮箱 hezb@sustech.edu.cn。
2022年以来，大量资本涌入钙钛矿光伏技术产业化浪潮，其中反式钙钛矿光伏电池因简单的器件结构、显著的成本下降潜力和关键材料选择多样性最受关注。何祝兵教授团队从一开始就专注反式钙钛矿电池研究，在关键材料合成与筛选、器件结构设计与器件物理分析上积累了扎实理论和工艺技术基础(Adv. Energy Mater. 2019, 9, 1803872;Adv. Mater. 2019, 31, 1902781;Adv. Mater. 2019, 31, 1805944;Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1808855;Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1703519;Adv. Mater. 2018, 30, 1800515;Adv. Energy Mater. 2017, 7, 1700722;Adv. Mater. 2017, 29, 1603923等)，取得了持续坚实的进展。
然而，关键材料尤其是空穴传输材料自身稳定性、合成成本及与钙钛矿的界面反应导致当前反式钙钛矿器件结构仍然不是产业化的最佳选择。因此，更加简化的无空穴传输层器件结构引起关注。为构建器件中关键的ITO/Perovskite肖特基结，钙钛矿需要调控为强p型半导体。众所周知，由于晶格杂质离子容忍度低，截至目前，针对钙钛矿导电类型的可控掺杂仍然是关键难题。与此同时，作为非发光性深能级缺陷，钙钛矿体相晶界缺陷仍是阻碍器件性能进一步提升的主要原因。
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